En 1972, con la intención de compartir su colección y difundir el arte mexicano, Alvar Carrillo Gil y Carmen Tejero establecieron un acuerdo mixto de donación y venta para ceder al gobierno de México 225 obras de su colección plástica. El espacio que las albergaría sería el inmueble ubicado en la esquina de la Avenida Revolución y el Antiguo Camino al Desierto de los Leones, en el barrio de San Ángel, cuyo diseño estuvo a cargo de los arquitectos Augusto H. Álvarez y Enrique Carral Icaza.  

Este primer conjunto estuvo integrado por obras paradigmáticas del arte moderno mexicano: 153 piezas de José Clemente Orozco, 45 de David Alfaro Siqueiros, 7 de Diego Rivera, 15 de Gunther Gerzso y 5 de Wolfgang Paalen; los tres primeros siendo los principales representantes del muralismo mexicano; los dos últimos, artistas icónicos de la abstracción moderna. 

En ese mismo año, se sumó la donación de un lote de obra gráfica que incluyó reproducciones, litografías y dibujos de Luis Nishizawa, S. W. Hayter, Vasily Kandinsky, Paul Klee, Pablo Picasso, Diego Rivera, Augusto Rodin, Georges Rouault, Jaques Villon, Zao Wou Ki, así como un importante conjunto de arte japonés. La Colección Carrillo Gil consta de un total de 1,418 piezas.  

La Colección Carrillo Gil, antes de la conformación del Museo de Arte Alvar y Carmen T. De Carrillo Gil, se presentó en una serie de exposiciones internacionales llevadas a cabo entre 1947 y 1968. Junto con Fernando Gamboa –en ese entonces director del Museo de Arte Moderno y gran amigo de Carrillo Gil– y a través del Instituto Nacional de Bellas Artes y Literatura, Carrillo Gil llevó su colección a París, Estocolmo, Londres, Lima, Tokio, Osaka, Bruselas, Nueva York, Montreal, Varsovia, Moscú y San Antonio. Una selección de obras de su acervo formó parte de la representación de México para la XXV Bienal de Venecia (1949), en la que México obtuvo el Premio Internacional.